Mamori Tokonome, une fille diagnostiquée avec une irrégularité dans son corps, est capturée par des agents et emmenée sur une île isolée appelée Mermaid. Là, elle est attaquée par deux filles nommées Miyasato et Kouzuki, la première étant une Libératrice qui incite la seconde, une Exter, à se transformer en une arme appelée Bras de Libératrice. À ce moment-là, une autre fille, Mirei Shikishima, arrive sur l'île, protégeant Mamori en la transformant en une épée, ce qui lui permet de vaincre Miyasato et Kouzuki et de s'échapper dans la jungle. Arrivant dans un château blanc, Mamori et Mirei se retrouvent piégées dans un colisée, où elles sont confrontées à une autre Libératrice, Saejima, qui utilise une de ses esclaves masochistes pour libérer un Bras de Libératrice en forme de boulet et chaîne. Juste au moment où elles sont acculées, Mirei utilise à nouveau l'excitation pour transformer Mamori en Bras de Libératrice sous forme d'épée, ce qui lui permet de vaincre Saejima en un instant.

Après leur bataille, Mamori et Mirei sont contraintes par deux autres Libérateurs. Alors que Mirei est enfermée dans une salle de discipline, Mamori se réveille sous les soins de Kasumi Shigure, commandante de Welter, qui lui explique que toutes les filles de l'île sont porteuses de quelque chose appelé le Virus Armé, et sont divisées en Exters, capables de se transformer en armes, et Libérateurs, celles qui peuvent les manier. Charlotte Scherzen, une des Libérateurs précédentes, informe Mamori qu'elle doit subir une cérémonie de mariage pour trouver un Libérateur comme partenaire. Alors que Mamori est arrangée pour être associée à un entraîneur nommé Tomomi Nukui, Meifon Sakura, une fille qui aime parier sur les combats de Libérateurs, suit les ordres et libère Mirei, permettant à cette dernière de venir au secours de Mamori. Subissant à nouveau une transformation en Drive, Mamori et Mirei s'échappent vers la plage, où elles se présentent correctement l'une à l'autre.

Mamori et Mirei sont récupérées par Meifon, qui les emmène dans une petite ville dirigée par Torino Kazumi, qui s'occupe des filles ne voulant pas ou ne pouvant pas rester à Veste. Pendant ce temps, malgré les tentatives de Kasumi de garder le secret, Charlotte apprend que Meifon vole régulièrement des fournitures à Welter, ordonnant à Kasumi d'aller l'appréhender. Le lendemain, alors que Kasumi arrive à Torino Town pour chercher Meifon, Mirei propose de prendre la responsabilité du vol et de se rendre. Lorsque Charlotte se prépare à l'attaquer, Mamori vient en aide à Mirei, l'aidant à se défendre. Alors qu'elles sont sur le point d'être submergées par Kasumi, qui n'utilise pas un Bras pour se battre, elles sont aidées par deux femmes, Rain Hasumi et Lady J, qui forment ensemble le duo de Lady Lady.

Entourée de soldats Welter, Rain embrasse Mirei pour se transformer en un Bras de Désarmement qui force les Exters à sortir de leur état d'arme, tandis que Lady J utilise ses compétences en tant que moto pour combattre Charlotte et Kasumi. À ce moment-là, Akira Hiiragi, le gouverneur de Welter et prétendument le seul homme sur Mermaid, arrive pour prouver l'innocence de Mirei, ayant rencontré Meifon plus tôt, et rappelle les troupes, au grand agacement de Charlotte.Mamori commence à s'intéresser à Akira, au grand dam de Mirei, tandis qu'Akira parle à Kasumi de son intérêt pour Lady Lady, qui fonctionnent différemment des partenariats habituels de Libérateurs. Plus tard, Mamori suit une vision d'Akira dans la jungle, sans se rendre compte qu'il s'agit d'une illusion montée par l'un des partisans de Charlotte pour tenter de la transformer en forme de Bras et l'enlever. Cependant, Mirei arrive juste à temps, parvenant à surmonter les attaques mentales de son adversaire et à la vaincre.

Mirei, Mamori et Kasumi rencontrent une fille nommée Nimi Minimi qui, après avoir fui le château lorsque Charlotte a essayé de forcer Nimi et sa petite amie Noe Oya à se séparer, se retrouve dans une forme géante. Nimi est amenée à Atelier Torino, où elle parvient à s'entendre avec tout le monde malgré sa taille gigantesque. Le lendemain, alors que Nimi grandit soudainement encore plus, Mamori l'encourage à aller voir Noe et lui dire ce qu'elle ressent. Cela cause naturellement la panique lorsqu'elle approche du château, les tentatives de Kasumi pour l'arrêter n'ayant que pour effet de la faire grandir davantage. Avant que Charlotte n'attaque, Mirei et Mamori libèrent Noe de la détention pour qu'elle puisse rejoindre Nimi, permettant ainsi à Nimi de retrouver sa taille normale. Akira explique ensuite que la croissance était causée par les pouvoirs de Nimi, qui avaient simplement mis du temps à se manifester, permettant à Nimi et Noe de rester partenaires.

Meifon travaille avec ses complices, Hyouko Yundou et Futaba Kirii, pour voler davantage de biens à Veste tout en gagnant de l'argent grâce aux paris. Sentant qu'elle pourrait réaliser un gros gain grâce aux paris, Meifon organise l'entrée de Mirei à un concours de beauté qui se déroule lors du Festival Mermaid. Le jour du festival, Charlotte est choisie comme gagnante, et Meifon déduit que Hyouko et Futaba ont échangé les bulletins pour se rapprocher de Charlotte. Après avoir découvert ce qui s'est passé, Mirei et Mamori affrontent les leurres de Hyouko et Futaba, tandis que Meifon utilise son amour de l'argent pour se transformer en un Bras afin de combattre la vraie chose, en sortant victorieuse. Les crimes de Hyouka et Futaba étant exposés, le concours est annulé tandis que Meifon remet le prix à Mamori.

Sous pression au travail, Akira, qui se révèle être une femme, s'échappe pour passer du temps avec Torino, gardant son identité secrète de Mamori et Mirei. Passant la nuit dans la chambre de Mamori, elle se souvient comment sa mère l'avait forcée à agir comme un homme à son arrivée à Mermaid pour rester en sécurité. Le lendemain, des filles rebelles prennent une des Ritters en otage dans le bâtiment où Akira garde ses vêtements masculins. Alors que Charlotte et Kasumi se disputent sur la manière d'aborder la situation, Mamori, Mirei et Akira suivent un passage secret dans le bâtiment pour sauver l'otage, seulement pour tomber dans un piège tendu par la Ritter, qui en avait assez de sa vie actuelle. Avec Mirei mise hors de combat, Mamori demande à Akira de la conduire avec elle pour arrêter les terroristes, exposant brièvement son identité à Mirei avant de quitter la scène.

Lady Lady sont sollicitées par Akira pour enquêter sur un endroit censé contenir le secret de Mermaid, emmenant Mamori, Mirei et Meifon avec elles. Découvrant une grotte cachée, les filles trouvent une usine de construction souterraine, où elles sont attaquées par un Bras Artificiel que Mirei reconnaît tout de suite. Incapable de conduire avec Mamori après l'attaque, Mirei libère la véritable capacité cachée dans son corps pour combattre le Bras, mais est toujours surpuissée par celui-ci. Cependant, Mamori, déterminée à protéger Mirei, libère des capacités améliorées de son côté et se transforme en un bras amélioré, permettant à Mirei de vaincre le Bras. Alors que les filles réussissent à s'échapper de l'installation alors qu'elle est détruite, une autre île, ayant détecté l'Effet Valkyrie issu de la bataille, envoie une fille nommée Momoka Sagara à Mermaid pour enquêter.

Momoka arrive sur Mermaid sous l'apparence d'un nouveau transfert, démontrant rapidement ses capacités Exter et devenant membre de l'équipe Adel de Charlotte. Ayant rapidement deviné le vrai sexe d'Akira, Momoka manipule Charlotte pour confronter Akira dans un combat afin de révéler la vérité. En remarquant quelque chose sur le pouvoir de Momoka, Akira utilise toute la puissance de son Bras Artificiel, Sri, contre Charlotte et Momoka et parvient à les vaincre. Cependant, Momoka libère son vrai pouvoir en tant que Bras Artificiel de troisième génération, surpuissant Akira, révélant son sexe à tout le monde et encourageant Charlotte à devenir la nouvelle leader de Mermaid, après quoi Mamori et Mirei découvrent Atelier Torino en ruines.

Kasumi se souvient comment elle et son partenaire Hibiki Kenjo, qui est toujours sous le choc après avoir été attaqué sur l'île, ont été protégés par Akira et nommés commandants de Warter. Avec le genre d'Akira révélé, Charlotte, sous l'influence de Momoka, se déclare nouvelle gouverneure et envoie des soldats capturer les habitants d'Atelier Torino, tandis que Momoka et ses alliés utilisent un pouvoir mystérieux pour inspecter les corps des gens à la recherche de quelque chose. Alors que Mirei infiltre Feste, ayant envoyé Mamori emmener Akira en lieu sûr, elle est attaquée par Kasumi, forcée de se battre contre elle après avoir appris qu'Hibiki est retenu en otage par l'équipe Adel. Mirei devant utiliser son pouvoir Enhance pour se défendre, Mamori parvient à sauver Hibiki et à la réunir avec Kasumi. Après que Mamori ait rejoint Mirei pour vaincre les Adel en utilisant l'Effet Valkyrie, elles sont attaquées par Momoka.

Alors que Momoka, qui faisait autrefois partie des mêmes expériences que Mirei, se prépare à attaquer, Lady Lady apparaît pour se battre contre elle, mais leurs attaques sont inefficaces contre son Bras de Soldat. Momoka et ses alliés kidnappent ensuite Mamori, apprenant le potentiel qu'elle détient et décidant de la garder pour elle. Pendant ce temps, Mamori se souvient de son époque dans la même organisation que Momoka, ayant été exilée après avoir refusé de tuer d'autres personnes et envoyée plus tard à Mermaid en raison de son Virus Armé. Blâmant Mirei pour tout ce qui lui est arrivé, Momoka se prépare à utiliser le corps de Mamori pour ses propres intérêts. Mirei, accompagnée de Lady Lady, se rend à Veste pour sauver Mamori et les autres captifs, se battant pour franchir Charlotte avant de confronter Momoka, qui prévoit d'utiliser la forme de Mamori contre elle.

Mirei lutte contre Momoka qui utilise Mamori pour absorber d'autres filles et devenir plus forte, leur permettant de submerger leurs ennemies. À l'intérieur de la lame, les captives sont attaquées par des tentacules extrayant le Virus Armé d'elles, donnant à Momoka assez de puissance pour détruire un satellite. Mirei se libère et retrouve Mamori, la libérant du contrôle de Momoka et sauvant les autres. Ensemble, elles forment le Valkyrie Drive et affrontent Momoka, qui se transforme en robot géant avec ses alliés. Grâce au soutien de ses amies, Mirei réussit à vaincre Momoka et à supprimer le Virus Armé d'elle et des autres. Les habitants de Mermaid retournent chez leurs familles, tandis que Mirei et Mamori, accompagnées de Meifeng et Lady Lady, voyagent à travers le monde pour aider d'autres personnes porteuses du Virus Armé.